De 1913 a 1914, Bohr ocupou uma cátedra de física na Universidade de Copenhague e, de 1914 a 1916, um posto similar na Universidade de Victoria, em Manchester. Em 1916, foi nomeado professor de física teórica na Universidade de Copenhague e, de 1920 até o fim de sua vida, foi diretor do Instituto de Física Teórica, fundado para ele naquela universidade.
Suas atividades no instituto, a partir de 1930, voltaram-se cada vez mais para pesquisas sobre a constituição do núcleo atômico, suas transmutações e desintegrações. Em 1936, em artigo publicado na revista Nature (Neutron capture and nuclear constitution), ele destacou que, nos processos nucleares, a pequenez da região em que ocorrem as interações, bem como a força de tais interações, justificam que os processos de transição sejam descritos de forma mais clássica do que no caso dos átomos.
De acordo com essa visão, uma gota líquida representaria uma imagem muito boa do núcleo. Tal teoria permitiu a compreensão do mecanismo de fissão nuclear, quando a fissão do urânio foi descoberta pelos químicos alemães Otto Hahn e Fritz Strassmann, em 1939, e formou a base para importantes estudos teóricos sobre o assunto (dentre outros, pelos físicos austríacos Otto R. Frisch e Lise Meitner).
Bohr contribuiu, também, para o esclarecimento de problemas encontrados na física quântica, em particular no que diz respeito ao desenvolvimento do conceito de complementaridade. Ele mostrou quão profundamente a evolução da física afetou características de nossa perspectiva científica e, indo muito além, alcançou todos os domínios do conhecimento humano.
Tais visões são discutidas em vários de seus ensaios, escritos entre 1933 e 1962. Eles estão disponíveis em inglês, compilados em dois volumes, cujos títulos são: "Atomic Physics and Human Knowledge" e "Essays 1958-1962 on Atomic Physics and Human Knowledge", editados por John Wiley and Sons, Nova Iorque e Londres, respectivamente em 1958 e 1963.
Entre suas numerosas publicações (cerca de 115), pode-se dizer que três delas incorporam seus principais pensamentos: "The Theory of Spectra and Atomic Constitution" (University Press, Cambridge, 1922/1924); "Atomic Theory and the Description of Nature" (University Press, Cambridge, 1934 reimp. 1961); "The Unity of Knowledge" (Doubleday & Co., Nova Iorque, 1955).
Em meio à Segunda Guerra Mundial, com a ocupação nazista da Dinamarca, primeiramente Bohr escapou para a Suécia e, então, passou os dois últimos anos do conflito na Inglaterra e na América, onde se associou ao projeto americano de energia atômica.
A mente de Bohr permaneceu alerta até o fim. Durante seus últimos anos, ele demonstrou grande interesse em novos desenvolvimentos da biologia molecular. Seus últimos pensamentos sobre o problema da vida aparecem em seu artigo final (inacabado), publicado após sua morte: "Licht und Leben-noch einmal" (em inglês: "Light and Life revisited", ICSU Rev., 5 (1963) 194).
Niels Bohr foi presidente da Academia Real Dinamarquesa de Ciências, do Comitê Dinamarquês do Câncer e também da Comissão Dinamarquesa de Energia Atômica, e membro estrangeiro da Royal Society (Londres), da Royal Institution e de academias em Amsterdã, Berlim, Bolonha, Boston, Gotinga, Helsingfors, Budapeste, Munique, Oslo, Paris, Roma, Estocolmo, Uppsala, Viena, Washington, Harlem, Moscou, Trondhjem, Halle, Dublin, Liège e Cracóvia.
Foi, ainda, doutor honoris causa das seguintes universidades, faculdades e institutos: (1923-1939) - Cambridge, Liverpool, Manchester, Oxford, Copenhague, Edimburgo, Kiel, Providence, Califórnia, Oslo, Birmingham, Londres; (1945-1962) - Sorbonne (Paris), Princeton, Mc. Gill (Montreal), Glasgow, Aberdeen, Atenas, Lund, Nova York, Basileia, Aarhus, Macalester (St. Paul), Minnesota, Roosevelt (Chicago, Illinois), Zagreb, Technion (Haifa), Bombaim, Calcutá, Varsóvia, Bruxelas, Harvard, Cambridge (Massachusetts) e Rockefeller (Nova Iorque).
Casou-se em 1912 com Margrethe Nörlund, uma companheira ideal para ele. Tiveram seis filhos, dos quais perderam dois. Os outros quatro tiveram carreiras distintas e várias profissões: Hans Henrik (M.D.), Erik (engenheiro químico), Aage (Ph.D., físico teórico, sucedendo seu pai como diretor do Instituto de Física Teórica), Ernest (advogado).
Niels Henrik David Bohr faleceu em Copenhague, em 18 de novembro de 1962, aos 77 anos.